২২ বছর বয়সে রামকৃষ্ণ মিশনে যোগদানের পর ১৯৪৫-এর ১৪ ফেব্রুয়ারি তিনি ব্রহ্মচর্য ব্রত লাভ করেন রামকৃষ্ণ মঠ ও মিশনের ষষ্ঠ সংঘাধ্যক্ষ স্বামী বিরজানন্দের কাছ থেকে। নতুন নাম হয় ব্রহ্মচারী শান্তিচৈতন্য। এর চার বছর পর ১৯৪৯ সালের ১ মার্চ শ্রীরামকৃষ্ণের পুণ্য জন্মতিথিতে একই গুরুর কাছে তিনি সন্ন্যাসব্রতে দীক্ষিত হন।
১৯৭৩ সালের ডিসেম্বরে স্বামী আত্মস্থানন্দজি রামকৃষ্ণ মঠের ট্রাস্টি ও রামকৃষ্ণ মিশনের গভর্নিং বডির সদস্য নির্বাচিত হন। ১৯৭৫ সালের অগষ্টে সহকারী সাধারণ সম্পাদক হয়ে ফিরে আসেন বেলুড় মঠে।
১৯৯২ সালের ১৪ এপ্রিল তিনি মঠ ও মিশনের সাধারণ সম্পাদক হন। এর পাঁচ বছর পর ১৯৯৭ সালের বুদ্ধ পূর্ণিমায় হন সহ সংঘাধ্যক্ষ। সাধারণ সম্পাদক থাকা কালে তাঁর অনন্য কীর্তি স্বামী বিবেকানন্দের পৈতৃক ভিটে অধিগ্রহণের ব্যবস্থা করা। তাঁর আগ্রহেই বিবেকানন্দের স্মৃতি বিজড়িত গুজরাতের বাড়ি অধিগ্রহণ করে নতুন শাখা কেন্দ্রের সূচনা হয়।
২০০৭ সালের ৩ ডিসেম্বর রামকৃষ্ণ মঠ ও মিশনের ১৫-তম সংঘাধ্যক্ষ হন স্বামী আত্মস্থানন্দ।
প্রধানমন্ত্রী নরেন্দ্র মোদী বহুবার বলেছেন, তাঁর জীবনে স্বামী আত্মস্থানন্দজির কী বিশাল প্রভাব রয়েছে। সত্তরের দশকের শেষে স্বামী আত্মস্থানন্দ যখন গুজরাতের রাজকোটে রামকৃষ্ণ আশ্রমের প্রধান ছিলেন, সেখানেই তখন রামকৃষ্ণ-বিবেকানন্দের আদর্শে অনুপ্রাণিত হয়ে শিক্ষা গ্রহণ করছিলেন তরুণ নরেন্দ্র মোদী। তিনি স্বামী আত্মস্থানন্দকে গভীর ভাবে শ্রদ্ধা করতেন, তাঁকে গুরুজি বলে সম্বোধন করতেন।
স্বামী বিজ্ঞানানন্দজির শিষ্য ছিলেন তিনি। শ্রীরামকৃষ্ণের প্রত্যক্ষ শিষ্যদের যাঁরা শিষ্য, তিনি ছিলেন সেই বর্গের শেষ প্রতিনিধি। তাঁর প্রয়াণের সঙ্গে সঙ্গে একটা যুগের অবসান ঘটল।